Isabelle MOUTON

195 Pages·2017·12.23 MB·French

by  Isabelle Mouton

Etude expérimentale et modélisation de la
nanostructure de couches minces magnétiques Ge-Mn
Isabelle Mouton
To cite this version:
Isabelle Mouton. Etude expérimentale et modélisation de la nanostructure de couches minces mag-
nétiques Ge-Mn. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université de Rouen, 2014. Français.
￿NNT: ￿. ￿tel-01130790￿
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Université de Rouen
U.F.R des Sciences et techniques
Ecole doctorale « SPMII »

THESE

Discipline : Physique
Spécialité : Sciences des matériaux

présentée par
Isabelle MOUTON

pour obtenir le grade de
DOCTEUR DE L’UNIVERSITE DE ROUEN

Etude expérimentale et modélisation
de la nanostructure de couches minces
magnétiques Ge-Mn.

Mme. Isabelle BERBEZIER Directeur de recherche IM2NP, Marseille Rapporteur
M. Bernard LEGRAND Directeur de recherche SRMP CEA, Saclay Rapporteur
M. Mathieu JAMET Directeur de recherche INAC CEA, Grenoble Examinateur
M. Rodrigue LARDE Maître de conférences GPM, Rouen Encadrant
M. Etienne TALBOT Maître de conférences GPM, Rouen Encadrant
M. Didier BLAVETTE Professeur GPM, Rouen Directeur de thèse

Groupe de Physique des Matériaux, UMR CNRS 6634
Université de Rouen

REMERCIEMENTS

REMERCIEMENTS

Ce travail a été effectué au sein du Groupe de Physique des Matériaux (UMR
CNRS 6634) de l’Université de Rouen dirigé successivement par le Pr. Didier Blavette puis
par le Pr. Philippe Pareige. Je les remercie, de même que mon chef d’équipe Sébastien
Duguay, pour m’avoir accueilli au sein du GPM et pour m’avoir permis de réaliser ma thèse
dans de bonnes conditions.

Je tiens à remercier tous les membres du jury qui ont accepté de rapporter ce travail,
Isabelle Berbezier, Directeur de recherche à IM2NP (Marseille), ainsi que Bernard Legrand,
Directeur de recherche au CEA (Saclay). Je suis reconnaissante pour le temps qu’ils y ont
consacré et pour la pertinence de leurs remarques. Je voudrais également remercier Mathieu
Jamet pour avoir accepté d’examiner ce travail et pour avoir présider mon jury de thèse.

Ce travail a été réalisé sous la direction de Didier Blavette. Je le remercie pour sa
disponibilité, sa rigueur et l’intérêt avec lequel il a suivi mon travail. Je remercie également
mes encadrants, Rodrigue Lardé et Etienne Talbot. Leurs nombreux conseils, leur
disponibilité et leurs expériences m’ont beaucoup apporté.

J’adresse des remerciements tout particuliers à Cristelle Pareige. Tout d’abord pour
m’avoir initié au Monte Carlo, pour tout le temps accordé durant ces années mais également
pour ton dynamisme et ta bienveillance ;). J’exprime aussi tous mes remerciements à
Matthieu Jamet, André Barski de l’INAC du CEA Grenoble pour l’élaboration des couches de
Ge-Mn. Je souhaiterais également remercier Fabrice Gourbilleau du CRISMAT à Caen, pour
avoir eu la gentillesse d’effectuer les recuits thermiques.

Je voudrais également remercier tous les membres du laboratoire qui ont contribué de
près ou de loin à ce travail et qui permettent qu’une bonne ambiance règne au sein du
laboratoire. Je souhaite notamment remercier Emmanuel, Fabien, Martin, Gérald, Jonathan,
François, Cécile, Williams, Auriane pour m’avoir permis de bénéficier de leur expérience,
que ce soit par rapport à la sonde atomique tomographique, à la microcopie électronique...
Merci également à mes collègues de l’administration, Caroline, Christine, Constance, pour
leur gentillesse et leur disponibilité.
REMERCIEMENTS

Une pensée particulière pour les anciens et actuels thésards qui m’ont apporté autant
scientifiquement que humainement. Je remercie particulièrement les membres de mon bureau
pour m’avoir supportée (dans les deux sens du terme) ces dernières années. Merci à Adeline
et à Manuel de m’avoir pris sous leurs ailes à mes débuts de bébé thésard. Merci Nooshin, ma
"doctorante" jumelle qui est toujours dans le coin et disponible pour moi. Merci Manon, pour
ta joie de vivre communicative (bien que parfois bruyante) et de m’avoir largement assistée
dans ma chasse aux "S". Merci Jonathan, pour avoir toujours été prêt à répondre aux questions
(même stupides). Je remercie également Amélie, Constantin, Florian, George, Julien, Megha,
Mohit, Mykola, Nicolas(s), Thomas, Safa…
Je ne saurais oublier les personnes qui m’ont aussi soutenue en dehors du laboratoire,
notamment Florence et sa petite famille, les musiciens, la bande de folles… merci à vous.

Enfin ce travail n’aurait jamais abouti sans le soutien de ma famille. Leur présence et
leurs encouragements ont été indispensables durant ces trois ans et plus généralement le long
de toute ma scolarité. Merci à ma petite maman, qui malgré la distance a toujours été à mes
cotés et à mon écoute, merci à mon père pour son soutien bienveillant, merci à mes deux
(supers) frères Nicolas et Laurent. J’ai énormément de chance d’avoir une telle famille.
TABLE DES MATIERES

INTRODUCTION .................................................................................................................... 1
CHAPITRE 1 Généralités sur les semiconducteurs magnétiques : cas du Ge-Mn. ......... 5
I. Introduction : l’électronique de spin .............................................................................. 5
I.1. Les fondements de l’électronique de spin ................................................................ 5
I.2. Vers des applications de l’électronique de spin ....................................................... 8
II. Les semiconducteurs magnétiques ............................................................................... 13
II.1. Semiconducteurs magnétiques dilués ..................................................................... 13
II.2. Semiconducteurs magnétiques hétérogènes ........................................................... 16
III. Etat de l’art sur les semiconducteurs magnétiques Ge-Mn ...................................... 16
III.1. Semiconducteurs magnétiques du groupe IV ......................................................... 16
III.2. Propriétés des alliages Ge-Mn ................................................................................ 17
III.3. Nanostructuration dans les couches minces Ge-Mn .............................................. 21
III.4. Influence des conditions d’élaboration sur la nanostructure .................................. 24
III.5. Corrélation entre structure et propriétés magnétiques ............................................ 30
IV. Conclusion et objectif de l’étude .............................................................................. 33
CHAPITRE 2 Sonde atomique tomographique et traitement de données ..................... 35
I. Principe physique de la sonde atomique tomographique ............................................. 35
I.1. Evaporation par effet de champ ............................................................................. 35
I.2. Spectrométrie de masse à temps de vol .................................................................. 36
I.3. Reconstruction tridimensionnelle ........................................................................... 39
I.4. Effets de grandissement locaux .............................................................................. 41
I.5. Préparation des échantillons ................................................................................... 44
II. Méthode de traitement de données : Informations morphologiques ............................ 46
II.1. Identification des nanocolonnes ............................................................................. 47
II.2. Distribution de tailles et de rayons des nanocolonnes ............................................ 50
II.3. Hauteur des nanocolonnes ...................................................................................... 53
II.4. Densité volumique et surfacique de nanocolonnes ................................................ 55
III. Méthode de traitement de données : Mesure des compositions globales ................. 57
III.1. Composition globale de la couche mince ............................................................... 58
III.2. Composition de la matrice ...................................................................................... 58
III.3. Composition moyenne des nanocolonnes .............................................................. 59
IV. Méthode de traitement de données : Mesure des compositions locales ................... 64
IV.1. Description des différents profils de concentration : cas général ........................... 65
IV.2. Description des différents profils : cas des nanocolonnes réelles .......................... 71
IV.3. Composition locale corrigée ................................................................................... 73
V. Conclusion .................................................................................................................... 74
CHAPITRE 3 Caractérisation structurale et chimique de couches minces Ge-Mn ...... 77
I. Elaboration de couches minces par épitaxie par jets moléculaires .............................. 77
I.1. Principe de la croissance par épitaxie par jets moléculaires .................................. 78
I.2. Conditions expérimentales d’élaboration ............................................................... 79
II. Etude structurale et chimique de nanocolonnes auto-organisées ................................. 80
II.1. Distributions en taille et morphologies des nanocolonnes ..................................... 80
TABLE DES MATIERES

II.2. Compositions chimiques ........................................................................................ 84
II.3. Corrélation aux propriétés magnétiques ................................................................. 88
II.4. Conclusion .............................................................................................................. 91
III. Influence de traitements thermiques sur l’évolution structurale et chimique des
nanocolonnes auto-organisées .............................................................................................. 92
III.1. Description de l’échantillon à l’état initial ............................................................. 93
III.2. Evolution morphologique des nanocolonnes avec le traitement thermique ........... 94
III.3. Evolution de la composition chimique avec le traitement thermique .................. 103
III.4. Conclusion ............................................................................................................ 110
IV. Influence du co-dopage de Sn sur la croissance de couches de Ge-Mn ................. 112
IV.1. Etat de l’art ........................................................................................................... 112
IV.2. Structure et composition de la couche mince Ge-Mn co-dopée Sn ..................... 116
IV.3. Etude des compositions chimiques ...................................................................... 121
IV.4. Influence de l’étain sur les propriétés magnétiques ............................................. 125
IV.5. Conclusion ............................................................................................................ 127
V. Conclusion du chapitre ............................................................................................... 128
CHAPITRE 4 Simulations Monte-Carlo cinétique de la formation et de la croissance
des nanocolonnes .................................................................................................................. 131
I. Généralités sur la croissance cristalline de films minces ........................................... 131
I.1. Modes de croissance et thermodynamique ........................................................... 132
I.2. Processus élémentaires de croissance épitaxiale .................................................. 133
I.3. Théorie atomistique de la germination et croissance d’un film ........................... 136
II. Modèle de simulation de la croissance épitaxiale ...................................................... 141
II.1. Processus de déposition ........................................................................................ 143
II.2. Processus de diffusion des atomes de surface ...................................................... 143
II.3. Paramètres du système modélisé .......................................................................... 146
III. Généralités sur la méthode Monte Carlo ................................................................ 147
III.1. Algorithme Monte Carlo Metropolis .................................................................... 147
III.2. Algorithme à temps de résidence ......................................................................... 148
IV. Influence des conditions d’élaboration sur la taille et la morphologie des
nanocolonnes ...................................................................................................................... 150
IV.1. Influence de la température de croissance ............................................................ 150
IV.2. Influence de la composition du film ..................................................................... 154
V. Etude des premiers stades de la croissance d’un alliage binaire ................................ 158
V.1. Description des différents régimes de croissance d’une sub-monocouche .......... 159
V.2. Influence de la composition ................................................................................. 166
VI. Morphologie des nanocolonnes .............................................................................. 172
VII. Conclusion .............................................................................................................. 174
CONCLUSION ..................................................................................................................... 175
BIBLIOGRAPHIE ............................................................................................................... 179
INTRODUCTION

INTRODUCTION

La microélectronique tient une place omniprésente dans notre quotidien. Elle repose
essentiellement sur l’intégration d’un très grand nombre de transistors (des milliards) qui
permettent le traitement et le transport des informations sous forme de signaux électriques.
Les circuits intégrés reposent sur les propriétés des semi-conducteurs, essentiellement du
silicium, qui permettent de contrôler, d’amplifier, de manipuler les courants de charges
électriques essentiels aux opérations logiques en électronique digitale. Depuis près de 50 ans,
la course à la miniaturisation et celle pour de plus grandes vitesses de traitement des
processeurs, nécessitent le développement de composants de taille de plus en plus réduite et
de performances considérablement accrues (fréquence d’horloge multipliée par plus de 100 en
30 ans). Cette miniaturisation respecte la fameuse loi de Moore, qui depuis 1965 énonce que
la taille des transistors est divisée par deux tous les 18 mois. Néanmoins, cette croissance
exponentielle de la densité d’intégration des transistors devrait ralentir et se trouver bloquée
par des limites physiques associées aux propriétés des matériaux. Pour poursuivre la
miniaturisation, il est apparu alors nécessaire d’explorer et de développer de nouvelles
technologies.

C’est dans ce contexte qu’est apparue au début des années 1990, l’électronique de
spin. Cette nouvelle discipline s’appuie à la fois sur les propriétés électriques des matériaux et
sur leurs propriétés magnétiques. Le principe de base repose sur l’utilisation simultanée de la
charge et du spin de l’électron pour véhiculer et traiter l’information. L’utilisation du spin de
l’électron jusque-là ignoré offre un degré de liberté supplémentaire pour la conception de
nouveaux composants électroniques. Les premiers dispositifs basés sur cette technologie ont
été commercialisés à la fin des années 1990. Ils utilisent principalement les effets de
magnétorésistance géante (MRG) et de magnétorésistance tunnel (MRT). C’est ainsi que de
nouvelles têtes de lecture de disques durs et de mémoires magnétiques ont été développées.
Aujourd’hui, l’évolution de l’électronique de spin requiert la mise au point de composants
présentant de nouvelles fonctionnalités compatibles avec les technologies actuelles à base de
silicium et de germanium. Le développement de matériaux possédant à la fois des propriétés
semi-conductrices et magnétiques devrait rendre compatible l’intégration de composants de
spintronique à la technologie silicium. C’est pourquoi de nombreux travaux de recherche sont
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